Ko je bil posvečen v duhovnika, je najprej služboval kot kaplan in učitelj verouka, kasneje je bil v dunajski nadškofiji odgovoren za mlade. Leta 1988 je postal direktor Caritasa dunajske nadškofije in čez tri leta je postal predsednik celotnega avstrijskega Caritasa. Za »bravurozno« vodenje »velekoncerna Caritas« ga je leta 1993 ekonomska univerza na Dunaju odlikovala z nazivom menedžer leta. Tedaj se je zdelo, da pri napredovanju v cerkveni hierarhiji za priljubljenega direktorja Caritasa ni več ovir, in ko je Christoph Schönborn postal dunajski nadškof, je Helmut Schüller postal njegov generalni vikar. A se je nadškofu že takrat nekoliko preveč napredni Schüller očitno kaj kmalu zameril in čez štiri leta se je moral zaradi »globokih mnenjskih razlik« posloviti od tega prestižnega mesta. Danes je Schüller župnik v kraju Probstdorf v Marchfeldu, opravlja pa še vrsto drugih funkcij, povezanih predvsem z mladimi in študenti. Leta 2006 je skupaj s patrom Udom Fischerjem ustanovil Župniško pobudo, ki je zahtevala več sodelovanja laikov v cerkvi in se leta 2011 v »pozivu k neposlušnosti« zavzela za to, da bi bili v duhovniški stan posvečeni tudi poročeni in ženske. Ko je ta teden iz Vatikana prišel dekret, v katerem je Kongregacija za nauk vere pojasnila, da po katoliškem nauku istospolne zveze ne morejo biti blagoslovljene, je Župniška pobuda objavila svoj drugi poziv k neposlušnosti in Schüller je v Vatikan sporočil, da bodo še naprej blagoslavljali tudi istospolne pare. Pobuda ima danes okoli 350 članov iz vrst Rimskokatoliške cerkve, reformno gibanje v avstrijski cerkvi pa dejavno podpira tudi 3000 laikov.