Unseld je vso kariero preživel pri moštvu Baltimore Bulets oziroma pozneje Washington Bullets. Poleg Wilta Chamberlaina (1960) je bil edini košarkar, ki je v isti sezoni postal najboljši debitant v ligi in hkrati osvojil nagrado za najkoristnejšega košarkarja lige. To mu je uspelo leta 1969.
Z Washingtonom je leta 1978 osvojil tudi naslov prvakov in bil izbran za najkoristnejšega igralca finala proti moštvu Seattle SuperSonics. Na tekmi zvezd je nastopil štirikrat.
Washington je vodil tudi kot trener, in sicer med leti 1988 in 1994. Isto leto, ko je debitiral na trenerskem stolčku, so ga sprejeli tudi v Hišo slavnih.
